En 1869 la cesión de la Ciudadela y su inmediata demolición dejó el castillo de Montjuïc como única fortaleza de la ciudad, amenazador recinto en que se encerraba a cuantos promovían o participaban en desordenes, alojaba procesos sumarísimos y se ajusticiaba a los sentenciados a última pena, actividades estas que se mantuvieron hasta avanzada la primera mitad del siglo XX.
No son únicamente hechos luctuosos los que cabe conmemorar en la historia del Castillo, en los años 1792-93 su torre de vigía fue utilizada por el astrónomo francés Pierre François Mechain para obtener las coordenadas de Barcelona dentro de los trabajos de medición del meridiano entre Dunkerke y Barcelona que en 1799 permitieron establecer la medida del metro, base del actual sistema decimal. También esta torre recuperó en 1858 las funciones de atalaya que tuviera el antiguo torreón documentado desde el siglo XI, al autorizarse la instalación en ella del ingenioso sistema de señales ideado por el piloto D. Agustín Mauri para informar a las casas navieras de la ciudad acerca de los barcos que entraban y salían del puerto.
Al finalizar el siglo XIX los avances de la artillería habían restado valor estratégico a la fortaleza. En 1887, de las casi doscientas piezas con que contaba tan solo nueve cañones de hierro de 15 cm. quince de bronce de 14 cm. eran modelos de retrocarga, adoptados en la década de 1870 como artillería de plaza ya que carecían del efecto perforante imprescindible como artillería de costa. De este último tipo sus piezas más modernas eran obuses de hierro rayados de 21 cm., material de antecarga adoptado en 1870 que en el castillo artillaban el hornabeque y fuera de él la batería de Buena Vista, construida en 1860. Estaba en proyecto la instalación de una batería de costa con cañones de 24 cm. modelo 1884 pero no fue hasta la guerra con los Estados Unidos, en 1898, que se procedió a instalar en la ladera de subida a la fortaleza la batería denominada General Álvarez de Castro con los cuatro obuses Ordóñez de 30,5 cm. modelo 1892 que hoy figuran decorando el interior del recinto de castillo.